IEA AFC Annex 31: Studie "The influence of hydrogen sulfide contaminations on hydrogen production in chemical looping processes" (2021)

Chemical-Looping-Prozesse mit Sauerstoffträgern auf Eisenbasis ermöglichen die Erzeugung von Wasserstoff aus verschiedenen fossilen und biogenen Primärenergieträgern. Bei Anwendungen mit Biogas oder vergaster Biomasse stellt Schwefelwasserstoff eine der größten Herausforderungen dar. In dieser Studie wurde der Einfluss von H2S auf die Reaktivität eines Fe2O3/Al2O3-Sauerstoffträgermaterials in der Wasserstoffproduktion untersucht. Zunächst werden mögliche Deaktivierungsmechanismen von Schwefel auf der Grundlage thermodynamischer Daten im Detail diskutiert. Anschließend wurde in einer experimentellen Studie in einem Festbettreaktorsystem der Verbleib von Schwefel in Chemical-Looping-Wasserstoffsystemen experimentell nachgewiesen.

Die Chemisorption von Schwefelwasserstoff (H2S) wurde als Hauptursache für die akkumulative Adsorption von H2S in der Reduktionsphase identifiziert und durch eine ex-situ ICP-EOS-Analyse bestätigt. In der anschließenden Dampfoxidationsstufe wurden erhebliche Mengen H2S freigesetzt, was zu einer unerwünschten Verunreinigung des Wasserstoffproduktgases führte. Als Ursache wurde eine Schwächung der Schwefelbindungen durch steigende Reaktortemperaturen infolge der exothermen Oxidationsreaktionen festgestellt. In weiteren Luftoxidationsschritten wurden keine weiteren Verunreinigungen als Schwefeldioxid festgestellt.

Eine fundierte Interpretation wurde durch die Erfüllung der Gesamtschwefel-Massenbilanz innerhalb einer mittleren Abweichung von 3,7% erreicht. Quantitative Untersuchungen zeigten, dass der Wasserstoffverbrauch bei 100 ppm H2S im Einsatzgas während der gesamten Reduktionsphase um 12% abnahm.

IEA AFC Annex 31: Studie "The influence of hydrogen sulfide contaminations on hydrogen production in chemical looping processes" (2021)